Είναι έργο του Χριστιανού Χάνσεν, Γεράσιμου Μεταξά και Αριστείδη Μπαλάνου και αποτελεί αρχιτεκτονικό κόσμημα για τη πόλη της Αθήνας.
Η ανέγερση του ειδικού αυτού κτιρίου για την περίθαλψη των πασχόντων από οφθαλμικά νοσήματα εγκρίθηκε επί Όθωνος και Αμαλίας τον Αύγουστο του 1843.
Η τελετή θεμελίωσης του κτιρίου του Οφθαλμιατρείου έγινε την 21η Απριλίου 1847 και τα επίσημα εγκαίνια την 14η Ιουνίου 1854.
Πρόεδρος της Οργανωτικής Επιτροπής για την Ίδρυση του Οφθαλμιατρείου Αθηνών, αλλά και Πρόεδρος του Διοικητικού Συμβουλίου από ιδρύσεώς του έως και το έτος 1985 ήταν ο Αρχιεπίσκοπος Αθηνών και Πάσης Ελλάδος.
Το 1892 (25η Αυγούστου) επί Γεωργίου Α” και Όλγας εγκρίθηκε η λειτουργία του ως Ν.Π.Ι.Δ. και από το 1985 λειτουργεί ως Ν.Π.Δ.Δ.
Από την έναρξη λειτουργίας των Περιφερειακών Συστημάτων Υγείας (Ν.2889/2001) λειτουργεί ως αποκεντρωμένη μονάδα του Α΄ Περιφερειακού Συστήματος Υγείας Αττικής (18-9-2001).
Ως ειδικό Οφθαλμολογικό Νοσοκομείο είναι από τα πρωτοπόρα (στον κόσμο της Οφθαλμολογίας) στην Ελλάδα και όχι μόνο.
Η Επιστημονική του δραστηριότητα είναι εξαιρετική με τεράστια κοινωνική προσφορά προς τον Ελληνικό λαό, για 170 και πλέον συναπτά χρόνια. Ιδρύθηκε το 1843 και λειτούργησε επί 142 χρόνια ως Ν.Π.Ι.Δ.
